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当被辞退员工不愿意办离职手续时，可主要通过沟通协商、发送书面通知、保留证据等方式处理，若员工行为造成损失，可依法追究其责任。
尝试与员工进行沟通协商。这是最直接且有效的方式。企业可以安排与员工私交较好的同事或者专业的人力资源人员与员工交流，了解其不愿意办理离职手续的原因。可能员工是对辞退决定不满，或者对离职补偿等方面存在疑问。针对不同的原因，给予合理的解释和解决方案。例如，如果员工对辞退原因不理解，详细说明企业做出该决定的依据和事实；若员工对补偿有异议，按照法律法规和企业规定，向其说明补偿的计算方式和标准。
若沟通无效，企业可以发送书面通知。以邮政特快专递（EMS）的形式向员工送达《解除劳动合同通知书》和《离职手续办理催告函》，在函件中明确告知员工辞退的原因、离职的时间、应办理的手续以及逾期不办理的后果。同时，要在快递单上注明文件名称，并保留好相关的快递底单和查询记录，作为已通知员工的证据。
在整个过程中，企业要注意保留证据。包括员工的考勤记录、工作失误的相关材料、与员工沟通的记录等。这些证据不仅可以证明企业辞退员工的合法性，也能在后续可能出现的劳动纠纷中起到关键作用。
如果员工不办理离职手续，且给企业造成了损失，企业有权要求员工赔偿。例如，员工带走企业的重要资料、设备等拒不归还，导致企业生产经营受到影响，企业可以通过法律途径追究员工的赔偿责任。
按照法律规定，企业在辞退员工后，需要为员工办理档案和社会保险关系转移手续。即使员工不配合办理离职手续，企业也应当在规定的时间内完成这些法定的手续，否则可能面临法律风险。
法律依据：
《中华人民共和国劳动合同法》 第五十条
用人单位应当在解除或者终止劳动合同时出具解除或者终止劳动合同的证明，并在十五日内为劳动者办理档案和社会保险关系转移手续。
劳动者应当按照双方约定，办理工作交接。用人单位依照本法有关规定应当向劳动者支付经济补偿的，在办结工作交接时支付。
用人单位对已经解除或者终止的劳动合同的文本，至少保存二年备查。
