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离婚时面对一大一小两个孩子，最好的处理方式是综合考虑孩子意愿、双方抚养能力和条件等因素，以保障孩子的健康成长为首要原则。可以先由父母双方协商确定孩子抚养权归属，若协商不成，可通过诉讼由法院判决。
尊重孩子意愿很重要。对于年龄稍大、有一定认知和表达能力的孩子，应当认真倾听他们的想法。法律规定，子女已满八周岁的，应当尊重其真实意愿。这是因为孩子对跟随哪一方生活有自己的感受和判断，尊重他们的意愿有助于减少离婚对他们心理的伤害，让他们在相对熟悉和舒适的环境中继续成长。
其次，评估双方抚养能力和条件。这包括经济状况、居住条件、工作稳定性等。经济条件较好的一方能够为孩子提供更好的生活和教育资源，但这并非唯一的考量因素。居住环境是否安全、稳定，是否有利于孩子的学习和生活也至关重要。同时，工作相对稳定、有更多时间陪伴孩子的一方，更能给予孩子足够的关爱和照顾。
再者，考虑两个孩子的情感联系。如果两个孩子感情深厚，尽量让他们共同生活，这样可以减少因父母离婚给他们带来的孤独感和分离焦虑。共同生活也有助于他们相互支持、相互陪伴，保持相对稳定的情感环境。
另外，父母双方应保持良好的沟通与合作。即使离婚，也应共同承担起抚养孩子的责任，避免在孩子面前发生冲突和争吵。共同制定孩子的教育、生活计划，保障孩子在成长过程中能感受到来自父母双方的关爱。
最后，如果双方无法协商一致，可以通过诉讼解决。法院会根据具体情况，按照最有利于未成年子女的原则判决。一般情况下，法院可能会判决一方抚养一个孩子，但也会综合考虑各种因素，做出最符合孩子利益的判决。
法律依据：
《中华人民共和国民法典》 第一千零八十四条
父母与子女间的关系，不因父母离婚而消除。离婚后，子女无论由父或者母直接抚养，仍是父母双方的子女。
离婚后，父母对于子女仍有抚养、教育、保护的权利和义务。
离婚后，不满两周岁的子女，以由母亲直接抚养为原则。已满两周岁的子女，父母双方对抚养问题协议不成的，由人民法院根据双方的具体情况，按照最有利于未成年子女的原则判决。子女已满八周岁的，应当尊重其真实意愿。
